近日,我校儲(chǔ)能科學(xué)與工程學(xué)院教師朱思遠(yuǎn)與新加坡南洋理工大學(xué)徐梽川教授團(tuán)隊(duì)合作,在國(guó)際頂尖期刊Nature Chemistry上發(fā)表題為“Cooperative spin alignment enhances dimerization in the electrochemical ammonia oxidation reaction”的研究論文(DOI: 10.1038/s41557-025-01900-1)。該研究首次揭示了氨氧化制氫反應(yīng)中自旋協(xié)同效應(yīng)對(duì)關(guān)鍵二聚過(guò)程的調(diào)控作用,為氫能高效轉(zhuǎn)化提供了全新思路。

氨作為重要的氫能載體,具有儲(chǔ)運(yùn)便捷和能量密度高等優(yōu)勢(shì),在未來(lái)氫能經(jīng)濟(jì)中扮演關(guān)鍵角色。然而,在氨直接裂解為氫氣的過(guò)程中,氨氧化反應(yīng)(AOR)面臨反應(yīng)動(dòng)力學(xué)遲緩的瓶頸。雖然鉑基催化劑能提升活性,但其中間體的二聚路徑與機(jī)理長(zhǎng)期以來(lái)存在爭(zhēng)議,成為制約技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵因素。
為此,研究團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地設(shè)計(jì)了多層Co/Pt磁性薄膜催化劑,并引入磁化誘導(dǎo)策略實(shí)現(xiàn)表面與中間體的自旋協(xié)同排列。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,自旋協(xié)同效應(yīng)能夠顯著降低含氮中間體二聚的反應(yīng)能壘,從而加快反應(yīng)速率。結(jié)合密度泛函理論計(jì)算,該研究進(jìn)一步揭示了最優(yōu)反應(yīng)路徑與磁疇結(jié)構(gòu)對(duì)反應(yīng)活性的精確調(diào)控機(jī)制。該成果不僅有助于理解氨氧化分解過(guò)程反應(yīng)機(jī)理,還為多電子復(fù)雜反應(yīng)體系引入自旋調(diào)控開(kāi)辟了新思路。

氨電解制氫過(guò)程反應(yīng)機(jī)理
該研究緊密契合我國(guó)可再生能源規(guī)模化發(fā)展下的制氫戰(zhàn)略需求,對(duì)推動(dòng)高效、低碳的氫能轉(zhuǎn)化技術(shù)具有重大意義。依托儲(chǔ)能科學(xué)與工程學(xué)院在儲(chǔ)能學(xué)科建設(shè)與平臺(tái)資源的綜合優(yōu)勢(shì),本成果不僅彰顯了我校在氫能前沿領(lǐng)域的持續(xù)創(chuàng)新能力和高水平國(guó)際合作實(shí)力,也標(biāo)志著學(xué)校在儲(chǔ)能相關(guān)方向的研究已達(dá)到國(guó)際領(lǐng)先水平。
Nature Chemistry作為自然出版集團(tuán)最具影響力的化學(xué)旗艦期刊,以刊載原創(chuàng)性、顛覆性與跨學(xué)科研究成果著稱,2024年度期刊影響因子(JIF)達(dá)到20.2。本成果的成功發(fā)表,標(biāo)志著我校在氫能研究方向取得了新的重要突破。
編輯:左芳舟